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简论催化剂SAPO-34/堇青石整体式催化剂的制备及其甲醇制烯烃性能毕业论文文献格式
5.3.3 空速对(Z)SAPO-34/堇青石催化剂活性的影响90-925.4 小结92-95第六章 结论95-97参考文献97-103致谢103-104探讨成果与发表的学术论文104-105作者和导师介绍105-106附件106-107              
摘要:随着石油资源的日益紧缺以及低碳烯烃(乙烯、丙烯)市场需求量的迅速增加,激起了人们对于高反应活性的甲醇制烯烃技术催化剂的探讨热情。颗粒状ZSM-5分子筛和SAPO-34分子筛是甲醇制烯烃主要的催化剂,在堇青石蜂窝陶瓷载体上负载一层分子筛催化活性组分制备的整体式催化剂,可以有效降低催化剂床层的压降和传质阻力,对开发甲醇制烯烃新工艺历程具有重要的作用。本论文采取气相转移法、原位合成法和涂敷法三种策略制备了三个系列的SAPO-34/整体式催化剂,采取XRD、BET等现代浅析技术对SAPO-34/整体式催化剂进行表征,考察了水铝比、模板剂用量、硅铝比、磷铝比、晶化时间以及分散涂层的种类对整体式催化剂结构的影响,在常压固定床反应装置上评价整体式催化剂的甲醇制烯烃反应性能,考察了活性组分的负载量、反应温度、气体空速等因素对产物组成分布的影响。取得了如下探讨结果:三个系列的SAPO-34/整体式催化剂的比表面积均随着活性组分负载量的增加而增大,气相转移法制备的催化剂具有相对较大的比表面积可达410.3m~(2)/g。采取气相转移法制备的SAPO-34/整体式催化剂活性组分负载量为19.7%,反应温度为400℃,空速为520~810mL/(g·h)时,乙烯和丙烯的选择性最高,分别为40.91%和32.80%;采取原位合成法制备的SAPO-34/整体式催化剂活性组分负载量为20.1%,反应温度为420℃,空速为480~910mL/(g·h)时,乙烯和丙烯的选择性最高,分别为29.13%和30.13%;采取直接涂覆法制备的SAPO-34/整体式催化剂活性组分负载量为24.9%,反应温度为400℃,空速为612~996mL/(g·h)时,乙烯和丙烯的选择性分别为37.92%和33.73%。 关键词:SAPO-34论文 整体式催化剂论文 甲醇论文 烯烃论文 MTO论文 性能探讨论文
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    摘要5-7

    ABSTRACT7-15

    第一章 文献综述15-35

    1.1 引言15-16

    1.2 甲醇制烯烃工艺的进展16-20

    1.3 甲醇制烯烃(MTO)技术的反应机理20-23

    1.3.1 连续反应机理22-23

    1.3.2 平行反应机理23

    1.4 甲醇制烯烃(MTO)反应的催化剂23-25

    1.4.1 ZSM-5催化剂24-25

    1.4.2 SAPO-34催化剂25

    1.5 SAPO-34分子筛的探讨25-28

    1.5.1 SAPO-34分子筛的结构和性能26

    1.5.2 SAPO-34分子筛的合成26-27

    1.5.3 SAPO-34分子筛的晶化27-28

    1.6 整体式催化剂的探讨28-32

    1.6.1 整体式催化剂的构造28-30

    1.6.2 整体式催化剂的特点30-31

    1.6.3 整体式催化剂的运用前景31-32

    1.7 论文的探讨目的与主要内容32-35

    第二章 实验部分35-43

    2.1 原料与装置35-36

    2.1.1 实验原料及试剂35-36

    2.1.2 实验设备36

    2.2 SAPO-34分子筛的制备36-37

    2.3 MeSAPO-34分子筛的制备37-38

    2.4 整体式催化剂的制备38-39

    2.4.1 堇青石的预处理38

    2.4.2 气相转移法制备整体式催化剂38-39

    2.4.3 原位合成法制备整体式催化剂39

    2.4.4 直接涂敷法制备整体式催化剂39

    2.5 催化剂的物相表征39-40

    2.5.1 X-射线衍射(XRD)39-40

    2.5.2 氮气吸脱附仪40

    2.6 催化剂的性能评价40-43

    第三章 气相转移法制备 SAPO-34/整体式催化剂及其 MTO 性能43-61

    3.1 (Q)SAPO-34/整体式催化剂的合成43-51

    3.1.1 合成液中水含量的影响43-44

    3.1.2 啉(MOR)加入量的影响44-46

    3.1.3 硅铝比的影响46-48

    3.1.4 磷铝比的影响48-50

    3.1.5 晶化时间的影响50-51

    3.2 (Q)SAPO-34/堇青石催化剂的 MTO 性能51-59

    3.2.1 (Q)SAPO-34/堇青石催化剂的 BET 结果52-54

    3.2.2 (Q)SAPO-34/堇青石催化剂的催化活性54-55

    3.2.3 反应温度对(Q)SAPO-34/堇青石催化剂活性的影响55-57

    3.2.4 空速对(Q)SAPO-34/堇青石催化剂活性的影响57-59

    3.3 小结59-61

    第四章 原位合成法制备 SAPO-34/整体式催化剂及其 MTO 性能61-81

    4.1 SAPO-34/整体式催化剂的合成61-70

    4.1.1 合成液中水含量的影响61-62

    4.1.2 啉(MOR)加入量的影响62-64

    4.1.3 硅铝比的影响64-66

    4.1.4 磷铝比的影响66-68

    4.1.5 晶化时间的影响68-70

    4.2 (Y)SAPO-34/堇青石催化剂的 MTO 性能70-78

    4.2.1 (Y)SAPO-34/堇青石催化剂的 BET 结果70-73

    4.2.2 (Y)SAPO-34/堇青石催化剂的催化活性73-74

    4.2.3 反应温度对(Y)SAPO-34/堇青石催化剂活性的影响74-76

    4.2.4 空速对(Y)SAPO-34/堇青石催化剂活性的影响76-78

    4.3 小结78-81

    第五章 直接涂覆法 SAPO-34/整体式催化剂及其 MTO 性能81-95

    5.1 (Z)SAPO-34/整体式催化剂的合成81-83

    5.1.1 SAPO-34分子筛的合成81-82

    5.1.2 不同涂层对(Z)SAPO-34/整体式催化剂的影响82-83

    5.2 (Z)SAPO-34/堇青石催化剂的结构表征83-86

    5.2.1 (Z)SAPO-34/堇青石催化剂的 BET 结果83-85

    5.2.2 (Z)SAPO-34/堇青石催化剂的 XRD 结果85-86

    5.3 (Z)SAPO-34/堇青石催化剂的 MTO 性能86-92

    5.3.1 (Z)SAPO-34/堇青石催化剂的催化活性86-87

    5.3.2 反应温度对(Z)SAPO-34/堇青石催化剂活性的影响87-90

    5.3.3 空速对(Z)SAPO-34/堇青石催化剂活性的影响90-92

    5.4 小结92-95

    第六章 结论95-97

    参考文献97-103

    致谢103-104

    探讨成果与发表的学术论文104-105

    作者和导师介绍105-106

    附件106-107

响64-664.1.4 磷铝比的影响66-684.1.5 晶化时间的影响68-704.2 (Y)SAPO-34/堇青石催化剂的 MTO 性能70-784.2.1 (Y)SAPO-34/堇青石催化剂的 BET 结果70-734.2.2 (Y)SAPO-34/堇青石催化剂的催化活性73-744.2.3 反应温度对(Y)SAPO-34/堇青石催化剂活性的影响74-764.2.4 空速对(Y)SAPO-34/堇青石催化剂活性的影响76-784.3 小结7

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