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试析己烯(Zn(OH)_2)_3(ZnSO_4)(H_2O)_x修饰的Ru催化剂上苯选择加氢制环己烯本科毕业论文结论
O4、Fe3O4和ZnO有着。在无ZnSO4有着下,单独这些助剂并不能提升Ru催化剂的环己烯选择性。而在ZnSO4有着下,助剂Cr2O3量增多,(Zn(OH)2)3(ZnSO4)(H2O)x的量减小,环己烯选择性降低。助剂C0304和Ni(OH)2量增多,(Zn(OH)2)3(ZnSO4)(H2O)x的量略微增多,催化剂活性略微降低,环己烯选择性略微升高。助剂Mn3O4、Fe3O4和ZnO可从ZnSO4反应
摘要:由苯选择加氢制环己烯出发制备尼龙-6和尼龙-66具有低碳、绿色、节能和安全等特征,一直为人们所重视。然而,热力学不利于苯选择加氢制环己烯反应。由此,高选择性苯加氢制环己烯催化剂和催化系统的研发是该技术的核心。本论文分为八章,主要解决了从下四个方面的不足:一、本论文第二、三和四章重点探讨了在ZnSO4有着下过渡金属(Cr、Mn、Fe、 Co、Ni、Cu和Zn)作助剂对苯选择加氢制环己烯Ru催化剂性能的影响。结果表明,在无ZnS04有着下单金属Ru催化剂上15min内苯就完全转化为环己烷了,而在ZnSO4有着下环己烯选择性升高。在ZnSO4有着下加氢后催化剂表面化学吸附的Zn物种主要从ZnO和(Zn(OH)2)3(ZnSO4)(H2O)x (x=1,3,5or7)盐有着,它们是由ZnSO4水解产生的。(Zn(OH)2)3(ZnSO4)(H2O)x提升了Ru催化剂的环己烯选择性。Ci、Co、Ni、Cu、Mn、Fe和Zn在相应催化剂中分别从Cr2O3、Co3O4、 Ni(OH)2、CuO(或Cu2+2(OH)3C1)、Mn3O4、Fe3O4和ZnO有着。在无ZnSO4有着下,单独这些助剂并不能提升Ru催化剂的环己烯选择性。而在ZnSO4有着下,助剂Cr2O3量增多,(Zn(OH)2)3(ZnSO4)(H2O)x的量减小,环己烯选择性降低。助剂C0304和Ni(OH)2量增多,(Zn(OH)2)3(ZnSO4)(H2O)x的量略微增多,催化剂活性略微降低,环己烯选择性略微升高。助剂Mn3O4、Fe3O4和ZnO可从ZnSO4反应生成(Zn(OH)2)3(ZnSO4)(H2O)x。随Mn3O4、Fe3O4和ZnO增多,(Zn(OH)2)3(ZnSO4)(H2O)x的量明显增多,催化剂活性明显降低,环己烯选择性明显升高。Ru-Mn(0.23)催化剂、Ru-Fe(0.47)催化剂和Ru-Zn(0.27)催化剂分别给出了55.3%、56.7%和53.4%的最高环己烯收率。(Zn(OH)2)3(ZnSO4)(H2O)x在提升Ru催化剂环己烯选择性中起着关键意义,主要归结从下四个方面的理由:(1)(Zn(OH)2)3(ZnSO4)(H2O)x (x=1,3,5or7)可从均匀分散在Ru颗粒上。化学吸附的(Zn(OH)2)3(ZnSO4)(H2O)x可从选择性地覆盖几点最强的活性位。这就减少化学吸附环己烯的活性位,抑制了环己烯继续加氢生成环己烷。(2)化学吸附吸附在Ru表面的(Zn(OH)2)3(ZnSO4)(H2O)x (x=1,3,5or7)导致了Ru催化剂被一个稳定的滞水层所包围。由于环己烯在水中的溶解度低,Ru催化剂表面有着的滞水层加快了环己烯的脱附,抑制了环己烯再吸附并继续加氢生成环己烷,环己烯选择性升高。(3)化学吸附(Zn(OH)2)3(ZnSO4)(H2O)x (x=1,3,5or7)的Zn2+可从与环己烯形成松散的键合物,可从稳定Ru催化剂表面形成的环己烯,Ru催化剂的环己烯选择性升高。(4)化学吸附(Zn(OH)2)3(ZnSO4)(H2O)x (x=1,3,5or7)可从转变活性组分Ru的电子结构,有利于环己烯的生成。由此,随(Zn(OH)2)3(ZnSO4)(H2O)x (x=1,3,5or7)的量增多,催化剂活性单调降低,环己烯选择性单调升高。助剂CuO可从与ZnSO4反应生成Cu4(SO4)(OH)6(H2O)。Cu4(SO4)(OH)6(H2O)与(Zn(OH)2)3(ZnSO4)(H2O)x (x=1,3,5or7)协同意义可从提升环己烯选择性。此外,在第二章中我们还考察了预处理对Ru-Zn(8.6%)催化剂性能的影响。结果表明,预处理历程中催化剂表面更多的ZnO可从与ZnSO4反应生成(Zn(OH)2)3(ZnSO4)(H2O)5.且预处理使(Zn(OH)2)3(ZnSO4)(H2O)5更稳定地吸附在催化剂表面。由此,在ZnSO4中预处理后Ru-Zn(8.6%)催化剂给出了58.9%的环己烯收率,且体现出了很好的稳定性。二、第五和六章重点考察了稀土元素(La和Ce)等对苯选择性加氢制环己烯Ru催化剂性能的影响。结果表明,助剂La和Ce在相应催化剂中分别从La(OH)3和Ce02有着。在无ZnSO4有着下,单独助剂La(OH)3和Ce02并不能提升Ru催化剂的环己烯选择性。而在硫酸锌有着下,几乎全部的助剂La(OH)3和Ce02都可从与ZnSO4反应生成(Zn(OH)2)3(ZnSO4)(H2O)3。助剂La(OH)3和Ce02量增多,生成的(Zn(OH)2)3(ZnS04)(H20)3的量明显增多,环己烯选择性明显提升。三、第七章重点考察了醇类对苯选择加氢制环己烯Ru催化剂性能的影响。结果表明,在液相苯选择加氢

升Ru催化剂环己烯选择性中起着关键意义,主要归结从下四个方面的理由:(1)(Zn(OH)2)3(ZnSO4)(H2O)x (x=1,3,5or7)可从均匀分散在Ru颗粒上。化学吸附的(Zn(OH)2)3(ZnSO4)(H2O)x可从选择性地覆盖几点最强的活性位。这就减少化学吸附环己烯的活性位,抑制了环己烯继续加氢生成环己烷。(2)化学吸附吸附在Ru表面的(Zn(OH)2)3(ZnSO4)(

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