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试论亚胺芳香亚胺环钯有序薄膜的制备、表征及其催化性质毕业论文任务书

摘要:本文探讨了两亲性芳香亚胺环钯化合物的合成、表征极为在均相条件下催化Suzuki反应和Heck反应的催化性能;两亲性芳香亚胺环钯化合物极为聚合物的Langmuir-Blodgett(LB)膜的制备、表征从及非均相催化Suzuki偶联反应的催化性能;芳香亚胺环钯自组装(self-assembly)膜的制备,表征及催化Suzuki偶联反应。1.合成了系列两亲性芳香亚胺环钯化合物(3a-c)(Scheme1),并通过核磁氢谱,碳谱,红外光谱,质谱从及元素分析对其结构进行鉴定。该类化合物可从在空气中稳定有着。探讨了均相条件下该环钯催化剂在Heck和Suzuki偶联反应中的催化活性。实验表明,在DMF溶剂中,只需要0.1mol%的催化剂即可催化Heck反应。在纯水相中加入四丁基溴化铵作为相转移催化剂时,该催化剂适用的底物更广,可从得到比有机相更好的催化效果。探讨了该催化剂对芳基溴代物和芳基硼酸的Suzuki反应的催化活性。在水相中,0.1mol%催化剂就能很好的催化该反应。2.制备了两亲性芳香亚胺环钯化合物(3a-c)的LB膜,对其成膜性能和表面形态进行表征。探讨了该LB膜催化剂在溴代芳烃和芳基硼酸的Suzuki偶联反应中的催化性能。结果表明,该催化剂在较温和的条件下可从高效的催化该反应,催化剂的转化数(TON)和转化率(TOF)值分别为250000和8333h-1。该LB膜催化剂的催化效率是均相催化剂的7倍,并且可循环利用3次。催化剂在载体上的排列模式和空间取向与其催化性能有很重要的联系。均匀有序排列的LB膜催化剂可从更好的催化偶联反应,与均相催化剂相比有更好的催化活性。3.合成了一系列两亲性芳香亚胺环钯聚合物,并制备其LB膜,对其成膜性能、表面形态从及在对溴甲苯和芳基硼酸的Suzuki偶联反应中的催化性能进行初步探讨。结果表明,在相同的催化条件下(纯水相,50度,30小时),聚合物LB膜的催化活性远远低于单体LB膜。这是由于聚合物单分子转移性能较差,在电极上的电子转移也受到一定阻碍,导致其催化活性大大降低。4.合成了一系列亚胺环钯自组装膜(PdLl-5)(Scheme2),并对膜表面的化学组成与表面形态进行探讨。环钯自组装经过亲水处理,硅烷化,亚胺化和环钯化四个历程进行制备,其水接触角以20。增多到82。;使用红外光谱,X-射线光电子能谱对其制备历程进行结构证明;电化学实验证明,在ITO导电玻璃上的自组装膜的循环伏安图上出现三对氧化还原峰,表明是Pd0/PdⅡ的氧化还原历程;原子力显微镜和扫描电镜图像显示自组装单层膜均匀,平整,无显著的缺陷。膜表面化合物分布整齐,颗粒大小均匀,直径均为2nm左右。5.探讨了系列芳香亚胺环钯自组装膜在Suzuki偶联反应中的催化性能。实验证明,该催化剂在较温和的条件下能够高效的催化溴代芳烃和芳基硼酸的偶联反应并与该自组装膜催化剂结构相似的分子催化剂1与其催化性能进行对比。结果表明该自组装膜催化剂在异相条件下的催化效率是其均相类似物的10倍,并且循环利用5次都可从取得很好的产率,活性也没有显著降低。循环5次后,仍有至少90%的催化剂可从回收。将催化剂直接组装在圆底烧瓶内表面,既可从作为催化剂又是反应器,大大简化了反应步骤。这样的圆底烧瓶可从循环8次而不降低催化活性。经过一系列的催化活性测定分析,初步提出了该异相催化的机理。 关键词:两亲性芳香亚胺环钯化合物论文 Langmuir-Blodgett(LB)膜论文 自组装(Self-assembly)膜论文 Suzuki反应论文 Heck反应论文
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    摘要4-7

    Abstract7-15

    第一章 前言15-53

    1.1 钯催化偶联反应的概述15-16

    1.2 均相钯催化剂的分类极为催化偶联反应发展16-20

    1.2.1 钯盐类催化剂17

    1.2.2 含膦配体钯催化剂17-18

    1.2.3 N-杂环卡宾钯催化剂18

    1.2.4 环钯类催化剂18-20

    1.3 非均相钯催化剂极为催化偶联反应的发展20-30

    1.3.1 金属氧化物负载的钯催化剂21-23

    1.3.2 活性炭负载的钯催化剂2

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