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试论衍生物多组分反应合成新型二氢嘧啶酮衍生物的论文格式

摘要:多组分反应不仅具有高“原子经济性”,而且具有高“反应步骤和历程经济性”,是一种快速、高效、绿色、大规模合成生物活性有机小分子的对策,已经广泛运用在天然产物和活性有机小分子的合成、医药和农药开发从及新材料构建等领域。二氢嘧啶酮极为衍生物体现出具有抗肿瘤,抗病毒,抗细菌从及抗炎症等众多生物活性而受到广泛的关注。本论文主要探讨采取多组分反应对策,分别基于分子碘催化和手性磷酸催化,合成了一类新型的二氢嘧啶酮衍生物。论文的主要内容如下:首先综述了近十年来二氢嘧啶酮衍生物的合成办法发展,包括消旋体的合成发展和不对称催化合成发展。其次,探讨了分子碘催化芳香醛、脂肪醛和单取代脲的三组分反应合成新型二氢嘧啶酮衍生物的办法。经反应调控,发现在从10%mol分子碘作为催化剂,乙腈为溶剂和回流反应的最优条件下,可从中等到优秀收率合成得到22个新型的二氢嘧啶酮衍生物,其中产物4a的结构获得了X-射线单晶衍生分析确认。本办法具有合成效率高、选择性好,反应条件温和,操作简便的特征。再次,合成了7种手性螺环磷酸和联萘磷酸衍生物,探讨了这些手性磷酸催化剂在不对称催化芳香醛、脂肪醛和单取代脲的三组分反应中的运用。通过反应条件优化从及催化剂和底物的双向调控,发现在从10%的手性螺环磷酸5a为催化剂,甲苯为溶剂,室温反应的最优反应条件下,可从最高77%ee值和80%的收率得到9个光学活性的二氢嘧啶酮衍生物。这是该新型多组分反应的首次不对称催化探讨。最后,合成了一种1,1-环丙烷氨基酮衍生物7。在DBU有着下,从α-氨基芳基酮和苯乙烯基二苯基三氟甲磺酸锍盐为原料,在二氯甲烷中搅拌反应,可从63%的收率得到立体专一的Z式产物7,产物的结构经X-射线单晶衍生分析得到了确认。这是一种高度立体选择性合成1,1-环丙烷氨基酮衍生物的新办法。 关键词:多组分反应论文 二氢嘧啶酮论文 分子碘论文 手性磷酸论文
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    致谢4-5

    摘要5-6

    Abstract6-9

    第一章 二氢嘧啶酮衍生物的合成办法探讨发展9-18

    1.1 引言9-10

    1.2 二氢嘧啶酮衍生物消旋体的合成探讨发展10-14

    1.3 二氢嘧啶酮衍生物对映体的合成探讨发展14-17

    1.4 本章总结17-18

    第二章 分子碘催化多组分反应合成新型二氢嘧啶酮18-37

    2.1 引言18-20

    2.2 实验设计与机理探讨20-22

    2.3 反应条件优化22-23

    2.4 反应底物普适性探讨23-26

    2.5 本章小结26

    2.6 实验部分26-37

    第三章 手性螺环磷酸催化不对称合成二氢嘧啶酮衍生物37-48

    3.1 引言37-40

    3.2 手性磷酸的合成40

    3.3 不对称催化反应探讨40-42

    3.4 本章小结42

    3.5 实验部分42-48

    第四章 1,1-环丙烷氨基酮衍生物的立体选择性合成48-51

    4.1 引言48

    4.2 实验合成48-49

    4.3 实验部分49-51

    参考文献51-55

    附录55-83

    作者简历83

要:多组分反应不仅具有高“原子经济性”,而且具有高“反应步骤和历程经济性”,是一种快速、高效、绿色、大规模合成生物活性有机小分子的对策,已经广泛运用在天然产物和活性有机小分子的合成、医药和农药开发从及新材料构建等领域。二氢嘧啶酮极为衍生物体现出具有抗肿瘤,抗病毒,抗细菌从及抗炎症等众多生物活性而受到广泛的

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