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论催化剂乙醇气相羰基化镍基催化剂大专毕业论文
条件:镍的负载量为10%,450℃焙烧2小时,400℃还原2小时。此外,第二组分Zn对催化剂性能有推动意义,在浸渍顺序上从后浸渍效果尤佳,最适宜负载量为7%。超声处理对活性组分的分散有利。对乙醇常压气相羰化反应工艺条件进行了考察,最佳反应条件为:反应温度260℃,乙醇空速1.3mLC_2H_5OH/(gCat·h),n(CO)∶n(EtOH)∶n(EtI)=20∶10∶1
摘要:丙酸是一种重要的精细化工产品和有机合成中间体,也是世界公认的最经济、安全有效的食用防腐剂之一,广泛运用于谷物、饲料和食品的防腐保鲜行业。我国丙酸的产能严重问题,每年均需进口大量丙酸。在丙酸的生产办法中,氢羧基化法、丙醛氧化法和轻质烃氧化法已经工业化,但上面陈述的工艺有着反应条件苛刻、流程复杂等问题。乙醇气相羰基化法生产丙酸工艺具有原料丰富、条件温和、成本低、无污染等诸多优势,是今后进展的方向,对该反应系统催化剂的探讨具有重要的论述价值和实际作用。本论文针对乙醇常压气相羰基化合成丙酸及丙酸乙酯催化剂开展了实验探讨,结合对催化剂反应性能的评价和其理化性质的表征,对催化剂的制备因素、反应工艺进行了优化,对反应动力学进行了探讨。通过对不同活性炭载体材料的物理性质和表面化学性质的分析表明,木质炭具有相当数量的中孔结构、较高的比表面积、灰分杂质少、热稳定性好并具有较多的含氧官能团,这些因素有利于活性组分的分散和定位。通过TPR、SEM和TG等分析手段对催化剂的结构表征结果表明,该催化剂上前驱体较易被还原,形成的活性中心数量多,Ni的分散均匀,金属分散度最高,其乙醇转化率和产物的联合选择性均最高,分别为67.62%和65.48%。对活性炭的表面改性模式考察的结果表明,酸洗表面改性后活性炭的比表面积增大,中孔结构增多,含氧表面基团数量增多,是理想的表面改性模式,并且当处理酸的浓度为5mol/L时效果最佳。在此基础上,从酸洗活性炭为载体制备了负载催化剂,考察了制备因素对催化剂性能的影响,优选出了适宜的催化剂制备条件:镍的负载量为10%,450℃焙烧2小时,400℃还原2小时。此外,第二组分Zn对催化剂性能有推动意义,在浸渍顺序上从后浸渍效果尤佳,最适宜负载量为7%。超声处理对活性组分的分散有利。对乙醇常压气相羰化反应工艺条件进行了考察,最佳反应条件为:反应温度260℃,乙醇空速1.3mLC_2H_5OH/(gCat·h),n(CO)∶n(EtOH)∶n(EtI)=20∶10∶1;在此条件下乙醇转化率86.78%,羰化产物的联合选择性81.6%。催化剂在经过2小时的诱导期达到较高的活性,在所考察的时间段内,催化剂的稳定性较高。在乙醇羰基化反应中,反应物乙醇和一氧化碳从CH_3CH_2(CO)-Ni-I为过渡态活性物种形成催化循环,最终生成产物丙酸和丙酸乙酯。求取了乙醇羰基化反应的

并且当处理酸的浓度为5mol/L时效果最佳。在此基础上,从酸洗活性炭为载体制备了负载催化剂,考察了制备因素对催化剂性能的影响,优选出了适宜的催化剂制备条件:镍的负载量为10%,450℃焙烧2小时,400℃还原2小时。此外,第二组分Zn对催化剂性能有推动意义,在浸渍顺序上从后浸渍效果尤佳,最适宜负载量为7%。超声处理对活性组分的分

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